La cantautora islandesa, apadrinada por su compatriota Björk, es prima del músico, compositor y productor Ólafur Arnalds por lo que la educación musical viene de familia. Además de esto Ólöf Arnalds estudió violín, composición y canto.
Su trayectoria como artista comienza en 2002, año en el que formará parte de la banda experimental islandesa Múm, primero como miembro en directo y luego como colaboradora en uno de sus álbumes. La relación duró cinco años justo cuando iniciaba su carrera en solitario. Su primer álbum “Við og Við” (2007) cantado íntegramente en islandés, tuvo una importante repercusión por su particular voz que la emparentaba con Joanna Newsom.
Para su segundo trabajo “Innundir skinni” (2010) cantado en inglés e islandés, Ólöf Arnalds contó con la producción de un miembro de Sigur Rós y la colaboración de Björk. Su tercer álbum “Sudden Elevation” (2013) lo hizo solo en inglés. Al año siguiente llegaría su cuarto disco “Palme” (2014) aunque antes también sacó dos EPs, “Ólöf Sings” (2011) y “The Matador” (2013).
